1.本技术涉及放射性活度计量领域，提供一种量值传递方法。
背景技术：2.比对是确保实验室量值准确、可靠的重要手段。在放射性活度计量领域，传统的量值比对方法是通过放射性标准源或标准溶液在各实验室之间传递，利用各实验室参加比对的计量标准装置对相同标准源或标准溶液进行测量，分析测量结果以判定各实验室的达标结果。
3.上述传统比对量值传递的关键是利用放射性标准源或标准溶液在各实验室之间进行传递，放射性标准源是一种性质和活度在某一确定的时间内均为已知，能作为对比标准用的放射性核素，并且放射性标准源或标准溶液的种类随比对目的不同而变化多样。如采用固体、液体、气体、或易挥发物质标准源；长寿命或短寿命核素标准源或标准溶液；α、β或γ射线发射放射性标准源或标准溶液等。而放射性标准源或标准溶液由于辐射较大，其在各实验室之间传递流通时存在一定的辐射安全风险。
4.随着辐射安全管理不断加强，各级核安全部门对放射性标准源或标准溶液流通的监管非常严格，需要达到各类管理标准要求，采用放射源或放射性溶液传递进行放射性活度量值比对越来越不易实施，为确保放射性活度量值传递准确可靠，使放射性活度计量更加可靠地服务于核工业各环节，寻找一种新的比对量值传递方法非常必要。
技术实现要素：5.有鉴于此，本技术实施例提供一种量值传递方法，以摆脱利用标准源或标准溶液传递进行比对的限制，并降低放射源在流通过程中的辐射安全风险。
6.本技术实施例的提供一种量值传递方法，包括：
7.m个计量标准装置一一对应测量m个待测源，获取对应的m个待测源活度a1，其中，m为大于1的正整数；
8.在同一个传递标准装置分别与m个所述计量标准装置的测量条件一致的情况下，所述传递标准装置在对应测量条件下测量同一个豁免参考源，获取m个参考源计数率n2，且所述传递标准装置测量与各个所述计量标准装置对应的所述待测源，获取m个待测源计数率n1；
9.根据m个相对应的所述待测源活度a1、所述待测源计数率n1和所述参考源计数率n2，得到m个等效活度a2；
10.根据m个所述等效活度a2，确定m个对应的所述计量标准装置的达标结果。
11.一些实施方案中，m个所述待测源之间无关联性。
12.一些实施方案中，m个所述待测源之间无关联性是指：各所述待测源为在不同时期，通过不同原始溶液制备得到的不同所述待测源活度a1的放射源。
13.一些实施方案中，所述等效活度a2为所述待测源活度a1与所述待测源计数率n1的
比值，并乘以所述参考源计数率n2。
14.一些实施方案中，根据所述待测源计数率n1与所述待测源活度a1的比值，获取所述传递标准装置的效率ε。
15.一些实施方案中，根据m个所述等效活度a2，确定m个所述计量标准装置的达标结果，包括：
16.根据m个所述等效活度a2，得到对应的m个归一化偏差en；
17.将m个所述归一化偏差en分别与预设值比较，确定对应的所述计量标准装置的达标结果。
18.一些实施方案中，m个所述归一化偏差en中，第i个所述计量标准装置的归一化偏差为e
ni
，通过式计算，其中：a2i为第i个所述等效活度，a2r为m个所述等效活度a2的参考值；ui为所述a2i的扩展不确定度；ur为所述a2r的扩展不确定度。
19.一些实施方案中，所述传递标准装置包括nai(tl)数字化γ能谱仪。
20.一些实施方案中，所述豁免参考源为长寿命核素
94
nb。
21.一些实施方案中，所述豁免参考源和所述待测源均为γ放射性核素。
22.本技术实施例提供的一种量值传递方法，利用豁免参考源和传递标准装置在多个不同的计量标准装置之间传递，将每个计量标准装置测量得到的各自的待测源活度a1，转化成每个传递标准装置相对同一个豁免参考源的等效活度a2，根据对等效活度a2进行比对，以实现对多个不同的计量标准装置达标结果的判断。通过传递能够自由流通的传递标准装置(含豁免参考源)，解决传递放射性标准源存在的流通管控严格不易实施的问题，还能避免具有辐射的待测源可能造成的辐射安全风险。
附图说明
23.图1为本技术提供的一种量值传递方法的流程示意图；
24.图2为本技术提供的另一种量值传递方法的流程示意图。
具体实施方式
25.这里将详细地对示例性实施例进行说明，其示例表示在附图中。下面的描述涉及附图时，除非另有表示，不同附图中的相同数字表示相同或相似的要素。以下示例性实施例中所描述的实施方式并不代表与本公开实施例相一致的所有实施方式。相反，它们仅是与如所附权利要求书中所详述的、本公开实施例的一些方面相一致的方法的例子。
26.本技术实施例提供一种量值传递方法，请参阅图1所示，量值传递方法包括以下步骤：
27.步骤s1，m个计量标准装置一一对应测量m个待测源，获取对应的m个待测源活度a1，其中，m为大于1的正整数；
28.步骤s2，在同一个传递标准装置分别与m个所述计量标准装置的测量条件一致的情况下，所述传递标准装置在对应测量条件下测量同一个豁免参考源，获取m个参考源计数率n2，且所述传递标准装置测量与各个所述计量标准装置对应的所述待测源，获取m个待测
源计数率n1；
29.步骤s3，根据m个相对应的所述待测源活度a1、所述待测源计数率n1和所述参考源计数率n2，得到m个等效活度a2；
30.步骤s4，根据m个所述等效活度a2，确定m个对应的所述计量标准装置的达标结果。
31.相关技术中，在放射性活度测量领域下，单个计量标准装置一般被配置于单个实验室内，也就是说，每个计量标准装置均处于不同的空间内，例如每个计量标准装置均处于不同的实验室内，相互之间存在一定物理距离，按照传统比对方法，需要制备相同的放射性标准源，分送至各个不同空间内的多个计量标准装置，进行放射性活度测量，通过多个计量标准装置的放射性活度测量结果相互之间比对，以确定各个计量标准装置的达标结果。而相关技术中的传递放射性标准源不仅存在流通管控严格不易实施的困境，还存在较大的辐射安全风险例如电离辐射伤害、辐射源丢失等风险。
32.本技术实施例提供的量值传递方法，利用豁免参考源和传递标准装置在多个不同的计量标准装置之间传递，将每个计量标准装置测量得到的各自的待测源活度a1，转化成每个传递标准装置相对同一个豁免参考源的等效活度a2，根据对等效活度a2进行比对，以实现对多个不同的计量标准装置达标结果的判断。通过传递能够自由流通的传递标准装置(含豁免参考源)，摆脱利用直接放射性标准源或放射性标准溶液传递进行比对的限制，解决传递放射性标准源存在的流通管控严格不易实施的问题，还能避免具有辐射的待测源可能造成的辐射安全风险。
33.需要说明的是，待测源指的是具有一定放射性活度的放射源。其中豁免参考源是对公众辐射剂量足够小，可以自由流通的参考源。计数率指的是单位时间内探测器记录到的核辐射计数。
34.可以理解的是，达标结果包括计量标准装置测量量值的准确性和量值传递的可靠性。
35.请参阅图2所示，下面对本技术实施例提供的量值传递方法的各个步骤进行具体说明。需要说明的是，这些详细实施步骤可以根据不同需求进行取舍和排序。
36.步骤s1，m个计量标准装置一一对应测量m个待测源，获取对应的m个待测源活度a1，其中，m为大于1的正整数。
37.也就是说，m个计量标准装置的数量包括两个或两个以上，同时，一一对应指的是一个计量标准装置只对应匹配有一个待测源，每个计量标准装置对应测量与之匹配的一个待测源。例如，第1个计量标准装置测量与之对应的第1个待测源，获得第1个待测源活度a11，第2个计量标准装置测量与之对应的第2个待测源，获得第2个待测源活度a12，第i个计量标准装置测量第i个待测源，则获得第i个待测源活度a1i。依此类推，从而获取对应的m个待测源活度a11，a12，
…
，a1i，
…
。其中i为小于或等于m的正整数。
38.步骤s2，在同一个传递标准装置分别与m个所述计量标准装置的测量条件一致的情况下，所述传递标准装置在对应测量条件下测量同一个豁免参考源，获取m个参考源计数率n2，且所述传递标准装置测量与各个所述计量标准装置对应的所述待测源，获取m个待测源计数率n1。
39.意思是说，在传递过程中采用相同的传递标准装置和相同的豁免参考源，可保证测量的基准不变，通过将豁免参考源和传递标准装置在不同的m个计量标准装置和对应的m
个待测源之间流通，从而测量获得m个待测源的计数率n1以及m个参考源计数率n2。
40.具体地，为减少传递标准装置每次测量不同的计量标准装置所产生的环境误差，保持测量条件相对不变，每次从上一个计量标准装置转移到下一个计量标准装置，传递标准装置都需重新测量豁免参考源并获取每个不同计量标准装置对应的参考源计数率n2，以减少因测量环境改变而引起的相对误差。
41.例如，同一个传递标准装置测量第1个计量标准装置与之对应的第1个待测源的待测源计数率n11，于此同时，同一个传递标准装置测量位于同一测量空间和测量条件下的相同豁免参考源的参考源计数率n21；然后转移同一传递标准装置和同一豁免参考源至第2个计量标准装置与之对应的第2个待测源的测量空间下，保持与第2个测量条件相对一致的情况下，测量第2个待测源的待测源计数率n12以及相同豁免参考源的参考源计数率n22，依此类推，获取m个待测源计数率n11，n12，
…
，n1i，
…
，以及对应的m个参考源计数率n21，n22，
…
，n2i，
…
。其中i为小于或等于m的正整数。
42.步骤s3，根据m个相对应的所述待测源活度a1、所述待测源计数率n1和所述参考源计数率n2，得到m个等效活度a2。
43.也就是说，每一组待测源活度a1、待测源计数率n1以及参考源计数率n2三者能够通过计算或者推导得到相对应的一个等效活度a2。
44.一实施例中，等效活度a2为待测源活度a1与待测源计数率n1的比值，并乘以参考源计数率n2。
45.示例性的，m个等效活度a2中，第i个等效活度a2i通过式(1)计算：
[0046][0047]
其中，i为小于等于m的正整数；a1i为第i个待测源活度；n1i为第i个待测源计数率；n2i为第i个参考源计数率。
[0048]
一实施例中，还可以根据待测源计数率n1与待测源活度a1的比值，获取传递标准装置的效率ε。示例性的，对于同一传递标准装置而言，传递标准装置相对待测源的效率ε是固定的。因此，在保证传递标准装置稳定的前提下，则测量得到的第i个待测源计数率n1i以及参考源计数率n2i稳定；一旦第i个计量标准装置测量得到的待测源活度a1i不可靠，则a1i/n1i变化，进而a2i随之变化。也就是说，a2i可反应参加比对的第i个计量标准装置的放射性活度测量能力。
[0049]
步骤s4，根据m个所述等效活度a2，确定m个对应的所述计量标准装置的达标结果。
[0050]
也就是说，各个计量标准装置的等效活度a21，a22，
…
，a2i，
…
，a2m均确定之后，可采取多种比对方式对m个等效活度进行比较，从而根据判断标准确定每个计量标准装置的测量能力是否达标。
[0051]
一实施例中，步骤s4还包括下述步骤：
[0052]
步骤s41，根据m个等效活度a2，得到对应的m个归一化偏差en。具体的，m个计量标准装置均有各自的归一化偏差en，归一化偏差en是代表该计量标准装置测量结果与参考值的差值与该差值的不确定度之比，其中该差值的不确定度即为二者的合成标准不确定度。
[0053]
示例性的，一实施例中，m个归一化偏差en中，第i个计量标准装置的归一化偏差为e
ni
，e
ni
通过式(2)计算：
[0054][0055]
其中，a2i为第i个等效活度，a2r为m个等效活度a2的参考值；ui为a2i的扩展不确定度；ur为a2r的扩展不确定度；为a2i和a2r的合成标准不确定度。
[0056]
需要说明的是，a2r为m个等效活度a2的参考值，依测量方案确定，可以是主导计量标准装置的测量值或m个计量标准装置的测量结果平均值。其中主导计量标准装置常设置于主导实验室中。具体的，主导实验室是在比对中起主导作用的实验室，通常需具备相应资质并承担相应职责，如具有法定资质和公正地位、提供传递标准、制定比对方案、控制比对过程、处理比对数据、编写比对报告、具有相应技术能力的人员、有比对领域涉及的技术指标满足要求的稳定可靠的计量标准装置。
[0057]
步骤s42，将m个归一化偏差en分别与预设值比较，确定对应的计量标准装置的达标结果。也就是说，评价各个计量标准装置的测量能力是否满足要求，即是通过将归一化偏差en与预设值进行比较，从而确定计量标准装置的达标结果。
[0058]
预设值按惯例设置，示例性的，一实施例中，第i个归一化偏差e
ni
的绝对值小于等于预设值时，则第i个计量标准装置的达标结果为符合要求。其中，一些实施例中的预设值为1，即|e
ni
|≤1时，第i个计量标准装置的测量能力符合要求。
[0059]
一实施例中，本技术实施例提供的量值传递方法在步骤s1之前还包括步骤s5，在m个计量标准装置的实验室内分别制备相应待测源，一个计量标准装置对应一个待测源，从而获得m个待测源。
[0060]
具体的，待测源采用标准点源要求制备，标准点源为两层透明有机膜夹封，膜厚度小于10mg.cm-2
，源活性斑直径小于5mm，偏心小于1.5mm，重峰干扰γ射线杂质小于0.2％，有一定机械强度和化学稳定性等技术的放射源。
[0061]
示例性的，一实施例中，m个待测源之间无关联性。也就是说，本技术测量采用的m个待测源之间在用于制备待测源的放射性物质、制备环境和制备时间等方面不具备关联性，这样，不仅可以避免用于制备待测源的放射性物质在各个实验室之间传递，并降低传递安全风险，使得比对更易实施。
[0062]
具体的，一实施例中，m个待测源之间无关联性是指：各待测源为在不同时期，通过不同原始溶液制备得到的不同待测源活度a1的放射源。不具备关联的m个待测源的放射性活度a1不同，从而使得传递标准装置的m个待测源计数率n1和m个参考源计数率n2的数值不同，提高达标结果的真实性和准确性。可以理解的是，待测源的制备满足标准点源制备要求，例如待测源的具体制备要求可以包括但不限于待测源的成份组成、杂质含量、活度大小、几何尺寸等等。制备待测源的要求通常根据比对测量对象、比对计量标准、及测量装置的性能综合考虑。
[0063]
需要说明的是，步骤s1和步骤s2可以根据实际情况先后进行，也可以穿插进行，还可以同时进行。其中，先后进行的意思是说，先进行步骤s1，等步骤s2处理完毕后，再进行步骤s2；或者先进行步骤s2，等步骤s2处理完毕后，再进行步骤s1。
[0064]
穿插进行的意思是说，在第一个实验室先后执行步骤s1和步骤s2，然后再对第二个实验室先后执行步骤s1和步骤s2，以此类推直至最后一个实验室测量完毕。
[0065]
同时进行的意思是说，在进行步骤s1的同时进行步骤s2。例如，m个实验室的计量标准装置同时对相应的m个待测源进行m个a1的测量，于此同时，传递标准装置同时对m个待测源轮流进行n1的测量，以及对豁免参考源进行n2的测量。
[0066]
可以理解的是，在任意一组实验室的步骤s1和步骤s2处理完毕后，可以进行该组的步骤s3。例如，采用穿插进行方式处理步骤s1和步骤s2，当第i组实验室的a1i、n1i、n2i均获得后，即可进行步骤s3，获取a2i。
[0067]
一实施例中，豁免参考源和待测源均为γ放射性核素。由于γ放射性核素产生γ射线穿透性强，放射源物质流通造成的危害大，因此本技术实施例的量值传递方法特别适用于针对γ放射性核素的计量标准装置的测量量值比对。
[0068]
γ能谱仪的种类较多，例如采用高纯锗、碘化钠、溴化镧、碲锌镉等γ能谱仪作为放射性活度领域常用的一种测量装置。示例性的，一实施例中，传递标准装置包括nai(tl)数字化γ能谱仪。也就是说，传递标准装置采用nai(tl)数字化γ能谱仪即含有少量铊(tl)作为激活剂的碘化钠(nai)γ能谱仪，nai(tl)数字化γ能谱仪对待测源和豁免参考源进行计数率的测量。
[0069]
nai(tl)数字化γ能谱仪具有保管、使用方便，体积较小，携带方便，同时探测效率较高，适用面广，使用和测量成本相对较低，经济性好等特性，如此，便于作业人员携带nai(tl)数字化γ能谱仪和豁免参考源在各实验室之间进行传递测量，方便、快捷、安全性高，大大提高工作效率。
[0070]
一实施例中，豁免参考源为长寿命核素
94
nb。即豁免参考源为质量数为94的铌。需要说明的是，长寿命核素指的是寿命较长、半衰期大于10个小时的核素。
[0071]
94
nb作为豁免参考源具有以下优点：
[0072]
一方面，
94
nb的半衰期长(t
1/2
＝2.03
×
104a)，同时，比对期间
94
nb的计数率衰减修正可以忽略，能够减小非比对源带来的影响。
[0073]
另一方面，
94
nb发射射线具有以下优势：
[0074]
x射线能量17kev，用于设定测量能谱下阈，并指示能谱是否漂移。
[0075]
γ射线能量703kev、871kev，位于nai(tl)能谱的中间区域，且峰不重叠，易于测量；且两条γ射线分支比大(＞99％)，测量计数率大，节约测量时间。
[0076]
再一方面，
94
nb豁免参考源可以自由流通，保证了测量方便实施；从安全角度，对公众辐射剂量足够小。而其他核素作为参考源不能同时满足上述优点。
[0077]
现结合上述实施例提供以下示例：
[0078]
2组比对实验室中的两个
137
cs标准点源为例。两个点源为不同时期、不同原始溶液制备的、活度不同的
137
cs点源，但均按标准点源要求制备，即满足比对用待测源无关联性。
[0079]
在两台γ谱仪的计量标准装置上分别测量两个
137
cs标准点源的待测源活度a1；再在传递标准装置的nai(tl)数字化γ能谱仪上分别测量两个
137
cs标准点源的待测源计数率n1，以及
94
nb豁免参考源的参考源计数率n2，按式(1)计算相应
94
nb等效活度a2，并以其中一个
94
nb等效活度为参考值，则比对结果见表1。
[0080]
表1 137
cs的等效活度比对数据分析
[0081][0082]
表1中1#、2#表示比对实验室的编号；bq为放射性活度的法定计量单位贝可；s-1
为计数每秒；k表示不确定度的包含因子，在此实施例中k取2，则根据待测源活度不确定度与k的乘积，即可得到
94
nb等效活度不确定度。
[0083]
若以a22为参考值，则编号2#的比对实验室为主导实验室，则编号2#计量标准装置默认满足要求，由表1按照式(2)可计算归一化偏差e
n1
；
[0084][0085]
|e
n1
|≈0.067＜1，则表明编号1#的计量标准装置测量
137
cs点源的结果符合要求。
[0086]
若以a21和a22的平均值作为参考值，则a2r＝8.74
×
103，由表1按照式(2)可计算归一化偏差e
n1
、e
n2
；
[0087][0088][0089]
|e
n1
|≈0.034＜1，|e
n2
|≈0.034＜1；则表明编号1#、2#的计量标准装置测量
137
cs点源的结果均符合要求。
[0090]
本技术提供的各个实施例/实施方式在不产生矛盾的情况下可以相互组合。以上所述仅为本技术的较佳实施例而已，并不用于限制本技术，对于本领域的技术人员来说，本技术可以有各种更改和变化。凡在本技术的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本技术的保护范围之内。
技术特征：1.一种量值传递方法，其特征在于，包括：m个计量标准装置一一对应测量m个待测源，获取对应的m个待测源活度a1，其中，m为大于1的正整数；在同一个传递标准装置分别与m个所述计量标准装置的测量条件一致的情况下，所述传递标准装置在对应测量条件下测量同一个豁免参考源，获取m个参考源计数率n2，且所述传递标准装置测量与各个所述计量标准装置对应的所述待测源，获取m个待测源计数率n1；根据m个相对应的所述待测源活度a1、所述待测源计数率n1和所述参考源计数率n2，得到m个等效活度a2；根据m个所述等效活度a2，确定m个对应的所述计量标准装置的达标结果。2.根据权利要求1所述的量值传递方法，其特征在于，m个所述待测源之间无关联性。3.根据权利要求2所述的量值传递方法，其特征在于，m个所述待测源之间无关联性是指：各所述待测源为在不同时期，通过不同原始溶液制备得到的不同所述待测源活度a1的放射源。4.根据权利要求1所述的量值传递方法，其特征在于，所述等效活度a2为所述待测源活度a1与所述待测源计数率n1的比值，并乘以所述参考源计数率n2。5.根据权利要求1所述的量值传递方法，其特征在于，根据所述待测源计数率n1与所述待测源活度a1的比值，获取所述传递标准装置的效率ε。6.根据权利要求1所述的量值传递方法，其特征在于，根据m个所述等效活度a2，确定m个所述计量标准装置的达标结果，包括：根据m个所述等效活度a2，得到对应的m个归一化偏差e
n
；将m个所述归一化偏差e
n
分别与预设值比较，确定对应的所述计量标准装置的达标结果。7.根据权利要求6所述的量值传递方法，其特征在于，m个所述归一化偏差e
n
中，第i个所述计量标准装置的归一化偏差为e
ni
，通过式计算，其中：a2
i
为第i个所述等效活度，a2
r
为m个所述等效活度a2的参考值；u
i
为所述a2
i
的扩展不确定度；u
r
为所述a2
r
的扩展不确定度。8.根据权利要求1～7任意一项所述的量值传递方法，其特征在于，所述传递标准装置包括nai(tl)数字化γ能谱仪。9.根据权利要求1～7任意一项所述的量值传递方法，其特征在于，所述豁免参考源为长寿命核素
94
nb。10.根据权利要求1～7任意一项所述的量值传递方法，其特征在于，所述豁免参考源和所述待测源均为γ放射性核素。
技术总结本申请涉及放射性活度计量领域，提供一种量值传递方法，所述方法包括：m个计量标准装置对应测量m个待测源，获取对应m个待测源活度，在同一传递标准装置与m个计量标准装置的测量条件一致下，传递标准装置在对应测量条件下测量同一豁免参考源与各个计量标准装置对应的待测源，获取m个参考源计数率和m个待测源计数率；根据m个待测源活度、参考源计数率和待测源计数率，得到m个等效活度；根据m个等效活度，确定m个对应计量标准装置的达标结果。利用豁免参考源和传递标准装置在多个不同的计量标准装置之间传递，实现多个不同计量标准装置达标结果判断，摆脱利用标准源或标准溶液传递进行比对的限制，并降低放射源流通过程中的辐射安全风险。全风险。全风险。
技术研发人员：郭晓清 陈细林 刁立军 刘蕴韬 徐利军 姚顺和 朱亨 朱保吉 吕晓侠
受保护的技术使用者：中国原子能科学研究院
技术研发日：2022.03.16
技术公布日：2022/7/5
